Вернувшись в Москву, А. Г. Столетов сразу принялся за преподавательскую работу. Он ввел два новых курса – математической физики и физической географии, отсутствие которых в учебных планах считал недопустимым.
После защиты диссертации в 1869 году он получил звание Доцента по кафедре физики и приступил к чтению лекций по теоретической физике, стал хлопотать об организации физической лаборатории и вести подготовительную работу по подбору задач для физического практикума.